近日，中国科学院大连化学物理研究所催化与新材料研究中心研究员、中国科学院院士张涛和研究员王晓东、副研究员黄传德、研究员乔波涛等开发了一种拟酶铜基单原子催化剂（Cu1/CN），实现甲烷高效转化制含氧化合物。
甲烷直接选择性氧化制甲醇、甲基过氧化氢等高附加值含氧化合物，是天然气资源合理利用的重要途径。然而，由于含氧有机物不仅比甲烷活泼，且其分子极性高，极易被催化剂吸附活化，进而被过度氧化，导致目标产物选择性降低。因此，设计高效催化剂同时实现甲烷高转化率和产物高选择性是当前的研究重点。
在本工作中，研究人员受自然界甲烷单加氧酶（MMOs）活性结构和工作原理启发，利用氮化碳（C3N4）的“锯齿形”边缘锚定单原子铜（Cu1），构建了一种“V”型结构的氮-铜-氧（N2-Cu1-O）活性中心。研究发现，Cu1-O中心可通过抽氢反应高效活化甲烷，其能垒仅为0.58 eV，并产生甲基自由基（•CH3）。在50摄氏度的反应条件下，该反应的转化频率（TOF）达到405.3 ± 8.2 h−1，表现出优异的催化活性。形成的•CH3会被反应体系中的分子氧（O2）捕获，形成以甲基过氧化氢（CH3OOH）为主的含氧化合物。此外，该催化剂活性位点特殊的“V”型结构拥有3.87 Å的分子通道，可允许甲烷（CH4）分子（动力学直径为3.78 Å）快速通过，同时阻隔产物CH3OOH（动力学直径为4.23 Å）与Cu1中心再次接触，从而有效抑制过度氧化反应，使产物选择性约等于100%。
该工作在前期单原子催化剂选择性氧化甲烷等工作基础上，进一步利用载体空间位阻效应，实现温和条件下低成本甲烷选择性氧化制高附加值化学品，为开发新型高效单原子催化剂提供了新的研究思路。
相关研究成果以Enzyme-mimicking copper single-atom catalyst for selective oxidation of methane to liquid oxygenates为题，发表在《美国化学会志》（JACS）上。上述工作得到国家自然科学基金、中国科学院相关项目等的资助。
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研究开发拟酶单原子催化剂实现甲烷高效转化制含氧化合物
? 张焕乔（1933—） 1933年12月23日生于重庆。1956年毕业于北京大学物理系。1997年当选为中国科学院院士。中国原子 近日，在瑞典斯德哥尔摩召开的第62届国际先进材料大会波罗的海系列会议上，国际先进材料协会（IAAM）为中国科学院大学长聘教授 薛定谔提出生命以负熵为生。普里高津提出耗散结构理论，进一步阐释了能量在有序结构演化中的作用。生物组装体展现出这种能量耗散的特性。当前，科学家借助化学手段，构建了多种耗散组装体系，获得了瞬态结构和性质。而 当记者不久前在内蒙古鄂尔多斯市东胜区第十二小学见到全国特级教师、杭州市理想教育集团总校长俞国娣时，她正在为鄂尔多斯市“名校长工作室”的几位校长进行一对一的解答和指导。作为鄂尔 中国教育报-中国教育新闻网11月13日讯（记者 王家源）今天，在北京市东城区史家胡同小学召开的北京市中小学劳动教育推进会暨东城区劳动教育工作现场会上，北京市教委、北京教科院发布《北京市中小学 中国教育报-中国教育新闻网讯（记者 尹晓军 通讯员 赵明）“The Gansu Jiandu Museum is China`s only provincial level museum focusing on bamboo and wooden slips”……翰墨著竹帛，一笔越千 。本文链接：研究开发拟酶单原子催化剂实现甲烷高效转化制含氧化合物http://www.sushuapos.com/show-12-1607-0.html
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