华东理工大学化学与分子工程学院教授王海丰团队揭示了光激发电子空穴在半导体/吸附物界面间的转移机制，为光催化反应中光能向化学能的转化过程提供了新的理论见解。相关研究发表于《自然—通讯》。
深入理解界面电子空穴转移机制对提升光转化效率至关重要。然而，由于该过程的超快特性及自由基中间体的不稳定性，实验上难以捕捉原子级的转移动力学过程，从理论上研究同样具有挑战性。
研究团队以光激发CH3O?/TiO2(h+)体系为研究对象，提出了主导界面空穴转移的键伸缩机制（BSM），发现局域态空穴倾向于通过BSM以较低能垒进行绝热转移至CH3O?，而不是非绝热键弯曲机制（BBM）。
团队进一步采用非绝热分子动力学（NAMD）模拟探究了这一转移过程。结果显示，Obr·?与CH3O?之间存在较大的热力学禁带，空穴从Obr·?向CH3O?的直接跃迁路径受到显著抑制；只有当CH3O?的原子结构弛豫至CH3O·自由基构型时（势能面交叉），光生空穴才能在热力学上有利地转移，表现为电子-原子核耦合的绝热过程。
基于神经网络势驱动的加速动力学模拟表明，在水溶液/TiO2(110)界面环境下，BSM绝热途径依然是主导机制，但转移速率会受到界面水和共吸附物的阻碍而变慢。
值得一提的是，该研究结果可以推广至其他TiO2晶相体系。系列光激发Dads-/TiO2(h+)体系研究结果表明，界面空穴转移能垒与电子从吸附物至半导体表面的垂直激发能直接相关，表明该过程具有“早过渡态”的本质特性。这一结果为判断空穴转移动力学难易程度提供了定量依据。
研究图示。图片来源于《自然—通讯》
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52991-2
日前，高等教育数字化与课程思政建设研讨会暨中国高校财经慕课联盟首届“同课异构”教学竞赛颁奖典礼在对外经济贸易大学 在庞大的维生素家族中，最为人所熟悉的恐怕就是维生素C了。 作为人体必需的维生素之一，维生素C因其具有的超强抗氧化 ·“Apollo开放平台9.0拥有极强场景通用能力，适配环节减少40% 、代码阅读量减少90%、代码调试量减少80%，可以实现‘ 12月13至14日，在教育部、陕西省人民政府的支持下，由教育部学校规划建设发展中心主办，陕西省教育厅、西安建筑科技大学、绿 冰岛气象局当地时间12月30日说，雷克雅内斯半岛渔港小镇格林达维克附近一座火山的岩浆在地下岩浆通道内积聚，当地可能再 ? 夏培肃 （1923.7.28—2014.8.27），四川江津人 （今重庆江津），著名计算机专家和教育家，我国计算机研究的先驱和计算机事业 。本文链接：光催化反应中，光能如何转为化学能？科学家提供新见解http://www.sushuapos.com/show-11-12894-0.html
声明：本网站为非营利性网站，本网页内容由互联网博主自发贡献，不代表本站观点，本站不承担任何法律责任。天上不会到馅饼，请大家谨防诈骗！若有侵权等问题请及时与本网联系，我们将在第一时间删除处理。
上一篇： 1.4万余人次胰腺肿瘤患者，该项目获上海市科技进步一等奖
下一篇： 陈灏珠院士百年诞辰系列活动在复旦上医举行