近日，西安交通大学材料学院金属材料强度国家重点实验室微纳中心薛伟江教授课题组采用N,N-二甲基三氟甲烷磺酰胺（N,N-dimethyl-trifluoromethanesulfonamide，DMTMSA）作为溶剂，利用DMTMSA弱溶剂化和金属锂的良好兼容性等特点，设计了1 M LiFSI/DMTMSA电解液有效抑制了苝四甲酸二酐（PTCDA）的溶解，成功实现了该材料的准固态转换。相关研究成果发表在《美国化学学会·纳米》上。
有机电极材料由于可以摆脱对过渡金属元素的依赖，越来越受到科研人员的关注。其中PTCDA具有苝和外周富氧原子组成的分子结构，具有较高的电子电导。然而，PTCDA同大多数有机电极材料一样，面临着在有机电解液中的严重溶解及穿梭效应，“毒化”活泼的锂金属负极，最终严重影响电池的循环性能和库仑效率。更重要的是，该溶解?沉淀过程阻碍了对电极氧化还原反应及溶剂共嵌入等基础科学问题的研究。因此，为了解决这些问题，理想的方案是合理设计电解液，从抑制PTCDA的本征溶解角度实现准固态转换，为简化氧化还原反应机理、提高电池性能和基础科学问题的探索奠定基础。
该研究发现，与使用醚基电解液时能量效率逐步下降相比，采用磺酰胺基电解液获得了高达95%的高且稳定的能量效率，这源于准固态转换更快的动力学。此外，磺酰胺基电解液在300次循环后中实现了优异的循环性能。密度泛函理论计算和分子动力学模拟表明，DMTMSA溶剂共插层不太可能发生在PTCDA本体中，而可能存在于正极?电解质界面。这项工作为长寿命锂-有机电池的电解液设计提供了策略，还探究了此类正极的动力学和溶剂共嵌入等基础科学问题。
相关论文信息：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.4c10343
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