硫化物（S2-）是水体黑臭演化的主要驱动因子。传统去除技术多通过氧化将硫化物转化为硫酸盐，但硫酸盐在厌氧条件下易被重新还原为硫化物，难以实现长期稳定管控。黄铁矿（FeS2）因在近地表环境中具有极高稳定性，被视为水体硫化物长期固定的理想矿物载体。常温下黄铁矿成核速率极低，极大限制了该固硫路径的工程应用。微量镍离子（Ni2+）与钴离子（Co2+）可显著加速FeS2形成，但其调控黄铁矿成核的微观机制尚不明确。
近日，中国科学院烟台海岸带研究所研究团队系统揭示了Ni与Co加速FeS2形成的分子机制，构建了涵盖电子释放、S8环打开、d带中心调控及反应能垒变化在内的完整催化路径。
体系动力学对比实验发现，纯硫化亚铁（FeS）反应体系中，黄铁矿首次检出时间为156h，Ni掺杂使黄铁矿成核时间缩短至28h，成核速率提升约5.5倍，优于Co掺杂体系。实验证实，FeS是黄铁矿形成的反应前体。多硫化物追踪明确五硫化物（S52-）为矿化路径下的核心优势活性中间体。表征分析表明，Ni、Co元素以原子级均匀分布形成（Fe,Ni）S与（Fe,Co）S固溶体，未出现独立NiS和CoS相。晶体场理论显示，Ni2+进入FeS八面体位点可获得更高的晶体场稳定化能，热力学驱动力更强，这是Ni掺杂体系矿化效率显著优于Co掺杂体系的核心原因。DFT计算进一步表明，Ni、Co掺杂均可调控Fe原子d带中心向费米能级上移，促进S8环打开并增强对S52-的吸附。其中，Ni掺杂降低反应能垒0.48eV，而Co掺杂仅降低0.19eV。Co虽释放电子能力更强，但过度稳定的中间体导致后续转化受阻。
该研究系统阐明了痕量Ni、Co加速黄铁矿形成的作用机制，在分子层面完善了硫化物矿化过程的痕量金属调控理论，明确了多硫化物路径的优势活性物种与反应限速步骤。研究成果可为天然地质过程中微量元素掺杂机制提供理论参考，并为工业废水深度处理、污染沉积物修复等场景的高效固硫材料设计与工艺优化提供科学依据。
相关研究成果发表在《化学工程杂志》（Chemical Engineering Journal）上。研究工作得到国家重点研发计划的支持。
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