酶电催化是通过电化学手段为酶催化二氧化碳还原提供还原力的催化系统。相比传统的电化学催化方法,酶电催化的催化电位接近二氧化碳的理论还原电势,其过电势更低且酶催化的选择性高。因此,酶电催化能够实现更高的法拉第效率和能量效率。对于提高酶电催化性能,亟待开发高效的表达体系和高活性的酶元件。
近期,中国科学院天津工业生物技术研究所研究员张玲玲团队在电能驱动甲酸脱氢酶催化二氧化碳还原产甲酸研究方面取得进展。该研究以源于厌氧菌Thermoanaerobacter kivui的氢依赖二氧化碳还原酶TkHDCR为研究对象。TkHDCR是由1个钨金属依赖的甲酸脱氢酶、3个铁氧还原蛋白以及2个铁-铁氢酶组成的复合体。针对TkHDCR复合体的厌氧特性和获取困难等难题,该研究建立了厌氧、异源的表达体系,实现了TkHDCR的异源表达。同时,研究通过理性设计获取了优势突变体与电响应的二氧化碳还原模块,可通过电极驱动直接进行电催化二氧化碳还原。进一步,研究基于优势突变体建立了高效的酶电催化二氧化碳还原产甲酸体系。实验显示,该体系在施加-500mV vs. SHE恒压下,16 h内产生22.8mM甲酸。产甲酸速率可达7.1μmol h-1cm-2,法拉第效率为98.9%,半电池能量效率达94.4%。
这一成果实现了高效的电响应的二氧化碳还原酶,为二氧化碳生物制造开辟了新途径。
相关研究成果发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。研究工作得到中国科学院等的支持。
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TkHDCR的改造以建立酶电催化体系示意图
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