北京时间2025年1月3日，重庆大学前沿交叉学科研究院量子材料与器件研究中心、材料科学与工程学院潘瑜教授在国际顶级期刊《自然材料》（Nature Materials）发表最新研究成果。论文题目为《具有优异磁-热电优值的Bi88Sb12拓扑绝缘体》（A magneto-thermoelectric with a high figure of merit in topological insulator Bi88Sb12 ）。潘瑜教授为第一作者、通讯作者，重庆大学为第二完成单位、通讯单位，德国马普固体化学物理研究所为第一完成单位，合作单位还包括马普微结构物理研究所、重庆大学物理学院。
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热电效应可实现热能与电能的直接相互转换，可用于深空探测器用电源、余热回收发电、静态精准控温等领域，对于实现我国“碳达峰、碳中和”双碳目标具有重要意义。在过去二十年中，近室温（~300K）和高温（>300K）热电性能获得显著增强，然而大幅提升低温（<300K）热电性能仍然面临巨大挑战。近年来，拓扑材料的兴起及其显著磁场响应特性为发现优异低温热电材料带来了新的机遇。本研究聚焦Bi1-xSbx拓扑材料，发现Bi88Sb12单晶样品在0.7T的低磁场下即展现出显著增强的磁塞贝克热电效应和磁热电优值，最大磁热电优值在180K下达到1.7±0.2，显著高于其他低温热电材料。
研究发现，高质量单晶对于获得优异的磁热电响应十分重要。Bi1-xSbx体系的单晶生长极具挑战，这是因为，Bi与Sb在任意比例可形成固溶体且具有非常大的偏析系数，利用传统单晶生长方法难以获得成分均一的高质量单晶样品。针对此问题，本研究采用实验室自搭建的水平区熔炉，精细控制原料纯度、组分以及区熔速率，获得了高质量单晶样品。测试表明，样品在80K时表现出约1017cm-3的载流子浓度和高于4×105cm2/Vs的迁移率，磁塞贝克系数显著增强，在0.7T低磁场下磁热电优值（zT）获得了近3倍的提升。结合实验与理论分析，本研究深入研究了Bi88Sb12体系优异磁热电性能的起源机制。理论指出，磁场增强的塞贝克效应与拓扑材料的线性色散能带、回旋频率和费米能级等密切相关。Bi88Sb12的磁场增强塞贝克效应正是得益于该体系的狄拉克线性色散能带。与此同时，该体系具有极小的能带有效质量和极大的Lande g-因子，使得其在磁场下能带发生明显的劈裂，由此引起费米能级在非简并劈裂能带中的变化，并最终影响磁塞贝克效应。
图1 (a) 晶体结构与单晶照片，（b）迁移率与载流子浓度，（c）费米面分布与能带劈裂示意图，（d）磁-塞贝克系数，（e）zT值，（f）最佳磁场与温度的依赖关系。
此外，通过对比此前报道的最优磁热电性能，本研究进一步修正了最优磁场（即获得zT峰值的磁场）与温度（即获得zT峰值的温度）的依赖关系，指出最优磁场随温度降低而显著降低。例如，此前报道的zT峰值（zT=1.28）于220K、1.7T条件下获得，而本工作zT峰值（zT=1.7±0.2）于180K获得，仅需对样品施加0.7T的低磁场。大幅提升的热电性能以及显著降低的外磁场对于实际应用具有重要意义，尤其将外磁场降低至永磁体可满足的低场范围。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41563-024-02059-9
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