记者23日从中国科学技术大学获悉，该校王占东教授研究团队应用搭建的同步辐射真空紫外光电离质谱实验平台，在共振稳定自由基气相反应中观测到一系列共价团簇中间体，揭示了共振稳定自由基对颗粒物质量增长的作用。相关成果日前发表在国际学术期刊《美国化学会志》上。
碳质颗粒物会在大气中形成雾霾，影响空气质量。此外，碳质颗粒物在发动机燃烧过程中产生，形成所谓的积碳，会干扰发动机的正常燃烧过程，导致其效率下降，同时还会增加燃油的消耗。更为严重的是，积碳还可能对发动机的关键部件造成损害，影响其性能和寿命。揭示碳质颗粒物的形成机理，理解碳质颗粒物的基本化学过程，有助于为抑制碳质颗粒物的生成和降低排放提供理论指导。
共振稳定自由基（RSR）是燃烧生成的碳质颗粒物中检测到的一类特殊的自由基，在颗粒物质量增长中扮演着重要的角色。由于实验手段的限制，对RSR如何实现颗粒物质量增长，一直没有直接的实验证据。针对这一问题，王占东团队在合肥光源原子与分子物理线站搭建了超声分子束取样?宽质量范围、高质量分辨、高灵敏同步辐射真空紫外光电离质谱实验平台，并通过在高温?低压流动管反应器中单独制备典型RSR来诱导反应，避免了火焰复杂反应的干扰。
实验中，研究团队观测到一系列有规律增长的共价团簇中间体。结合量化计算，研究人员发现氢原子提取和多次RSR加成推动了共价团簇的形成和快速增长。这些团簇逐步脱氢产生大尺寸的缩合芳烃和多环芳烃自由基，并形成白色烟雾状的碳质颗粒。这种共价团簇逐步脱氢机制阐明了共振稳定自由基、共价团簇和缩合芳烃之间的重要关系，桥接了小尺寸气相自由基中间体与大尺寸纳米碳颗粒。
研究人员表示，这项研究有望为碳质颗粒物多尺度模拟提供重要思路，并指导碳质纳米材料的合成、新型结焦抑制剂的开发等，揭示火焰中富勒烯团簇的形成机制。
（中国科大供图）
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