金属氰胺化合物是有机-无机复合化合物体系。相比于O2−无机阴离子，准线型[NCN]2−作为有机阴离子功能基元，增加了金属氰胺化合物晶体结构的空旷度；长链结构的[NCN]2−能够调控金属位点电子离域性和配位环境。因此，金属氰胺化合物的这一特定结构可能出现氧化物中未观察到的独特电化学性质。这一特点可激发新的研究方向，并可为未来的电催化系统开发性能优越的新型催化剂。
中国科学院上海硅酸盐研究所联合瑞典皇家理工学院、大连理工大学，在新型金属氰胺化合物材料电催化NOxRR制氨研究方面取得进展。前期，该团队发现新型Cu2NCN具有优异的电催化CO2还原制备甲醇性能。进一步，团队将Cu2NCN应用于电化学硝酸根还原（NO3RR）制备氨。近期，团队开发了新型氰胺铜锌（Cu0.8Zn0.2NCN）固溶体作为NO2RR制氨电催化剂。研究显示，利用可再生电力能源驱动电催化NOxRR直接转换成绿氨，反应条件温和，可实现真正的零碳排放，并可促进废水的反硝化和平衡氮循环。与N2的N≡N键941 kJ mol−1的高结合能相比，N=O键断裂能仅有204 kJ mol−1，且NOx−在水溶液中具有良好的溶解性，有助于实现更快的电催化NO3RR/NO2RR以制备氨。
研究发现，在Cu2NCN电催化NO3RR过程中，非对称和强吸电子能力的极化[N−C≡N]基元能够提升电催化剂的表面静电势VS (r)，并在Cu位点形成强VS (r)，增强了阴极具有负电的NO3−的吸附能力，促进其转化制氨。研究在中性低浓度硝酸盐溶液中进行实验测试发现，极化Cu2NCN表现出高氨收率和长期运行稳定性。DFT计算表明，极化Cu2NCN表面VS (r)增强，促进双齿NO3在双Cu位点的成键和不对称吸附，利于O−N键解离和加速氢化。相关成果发表在《先进材料》（Advanced Materials）上。
进一步，该团队合成了具有局部结构扭曲和表面静电势优化的新型氰胺铜锌固溶体（Cu0.8Zn0.2NCN），可实现对NO2−的不对称吸附。理论计算和原位光谱测试表明，与线性极化的[NCN]2−配位的Cu−Zn位点能够将CuNCN-NO2−中的对称吸附构型[Cu−O−N−O−Cu]转变为Cu0.8Zn0.2NCN-NO2−中的[Cu−N−O−Zn]不对称构型，增强了吸附作用并促进了化学键的断裂。以Cu0.8Zn0.2NCN为阴极构建的电解精炼厂在2.36 V全电池电压下电流密度可达2000 mA cm–2，在工业级电流密度400 mA cm–2下可连续稳定运行超过140小时，同时，氨的生产速率约为∼30 mgNH3 h–1 cm–2。相关成果发表在《美国化学会志》（JACS）上。
研究工作得到国家自然科学基金和上海市相关项目等的支持。
论文链接：1、2
耦合策略：可同时制氨和甲酸盐的成对电化学电解精炼系统示意图
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