聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是重要的热塑性聚酯。但是,约80%废弃PET被随意丢弃或填埋,造成环境污染,导致碳资源浪费,亟待实现废弃PET的循环利用。在现有回收技术中,光重整技术凭借绿色、温和的特性而备受关注,但其产物多局限于甲酸、乙醇酸等简单的含氧化合物。
近期,中国科学院理化技术研究所研究员陈勇团队,提出以废弃PET和氨分别作为碳源和氮源,通过光催化C-N偶联反应制备甲酰胺。研究人员设计了Pt1Au/TiO2光催化剂,其中单原子Pt位点能够选择性捕获光生电子,Au纳米颗粒能够捕获光生空穴,提升光生电子-空穴对的分离与转移效率,增强光催化活性,使甲酰胺生成速率达~7.1 mmol gcat-1 h-1。原位红外和电子顺磁共振等实验揭示了自由基介导的反应路径,光生空穴同时氧化乙二醇和氨,生成醛类中间体与氨基自由基,二者发生C-N偶联,最终生成甲酰胺。
上述研究为废旧塑料的高值转化开拓了新途径,丰富了PET升级产物谱系。
相关研究成果发表在《德国应用化学》上。研究工作得到国家自然科学基金、中国科学院-香港大学新材料联合实验室基金等的支持。
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光重整废弃PET塑料制备甲酰胺耦合制氢
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