在催化科学领域，单原子催化剂因独特的催化潜力而备受关注。但是，单原子催化剂的本征质量活性受限，制约其实际应用。
中国科学院青岛生物能源与过程研究所与兰州化学物理研究所合作，基于少原子团簇催化剂精准可控的结构与金属聚集效应等优势，通过原子级活性位点的设计与多原子协同作用的调控，构建出氮化碳负载铜原子簇催化剂（Cu3/CN）。这一催化剂在苯选择氧化制苯酚反应中展现出优异的催化性能。
研究结合原位/非原位表面分析，明确铜位点吸附氧物种（Cu=O*）在C-H键活化中的作用。密度泛函理论计算发现，相较于孤立的Cu1位点，Cu3原子簇的d带中心位置更高，且与H2O2分子间存在更强的电荷转移作用。这种电荷转移效应促使H2O2分子中O-O键拉伸，促进Cu=O*活性物种形成。更重要的是，Cu3位点中的Cu=O*在费米能级附近呈现O 2p轨道与Cu 3d轨道杂化特征，赋予其优异的苯分子活化能力。进一步，理论计算显示，Cu3原子簇特有的组装效应是实现高性能催化的关键所在。研究建立的构效关系阐释了原子簇结构优化催化功能的微观机制，为精准设计高性能氧化催化剂提供了理论依据。
研究探讨了Cu3原子团簇催化剂在苯选择氧化制苯酚反应中的聚集效应：在优化条件下，Cu3/CN催化剂的苯转化率为76.2%，苯酚选择性为96.1%，优于已有成果。研究揭示了活性位点原子核数对反应速率的影响：随着Cu原子数目增加，反应速度控制步骤由H2O2的活化转变为C-H参与的O插入，体现出活性位点结构对催化性能的重要影响。研究通过构筑Cu3团簇改善电荷转移：Cu3团簇的构建提高了Cu位点的d带中心，加速其与吸附H2O2之间的电荷转移，利于Cu=O*关键氧化物种形成。同时，Cu=O*中的O* 2p轨道和Cu的3d轨道在费米能级附近明显杂化，利于C6H6O *中间体形成。
上述研究确立了催化活性位点结构与催化性能之间的关联，揭示了原子簇结构在优化催化性能方面所发挥的关键作用，为亚纳米尺度非贵金属催化剂的设计提供了基础见解，并针对碳氢化合物氧化反应的高效催化剂设计建立了通用的合成范例。
相关研究成果发表在《美国化学会志》（JACS）上。研究工作得到国家自然科学基金等的支持。
论文链接
Cu3团簇优化H2O2活化促进苯选择氧化制苯酚
复旦大学公共卫生学院教授余宏杰联合英国牛津大学教授Moritz Kraemer、比利时鲁汶大学教授Philippe Lemey、英国皇家兽 中国教育报-中国教育新闻网讯（特约通讯员 苏勤）为推进国家通用语言文字普及工作，提高原民族语言授课学校教师国家通用语言文字教学水平，11月12日至14日，内蒙古教育厅举办全区原民族语言授课学校教 中国教育报-中国教育新闻网讯（记者 郑翅）11月12日，国家教育行政学院特邀东北大学校史题材话剧《离离原上草》来院演出。国家教育行政学院副院长樊平军，东北大学副校长王兴伟等出席演出现场。“话 ◎摘 要 高校作为统筹推进教育科技人才体制机制一体改革的先行区和试验田，要以更高的政治站位、更强的使命担当、更远的战略眼光深入实施人才强校战略。坚持党管人才，健全统一高效的人才工作 中国教育报-中国教育新闻网讯（记者 史望颖 通讯员 金挺 陈波）“在一个小时内，我们完成了‘盛世芳华’插花作品，让这个源于‘两山理论’灵感的花艺展示在世界舞台上绽放。”近日，随着宁波城市职业 中国教育报-中国教育新闻网讯（记者 苏峰 通讯员 杨柳鑫）近日，黄河流域中药材产教融合共同体成立大会在山西药科职业学院举行，来自黄河流域8个省份39个市的相关行政事业单位、中医药企业、高等院 。本文链接：科研人员构建出氮化碳负载铜原子簇催化剂http://www.sushuapos.com/show-12-996-0.html
声明：本网站为非营利性网站，本网页内容由互联网博主自发贡献，不代表本站观点，本站不承担任何法律责任。天上不会到馅饼，请大家谨防诈骗！若有侵权等问题请及时与本网联系，我们将在第一时间删除处理。
上一篇： 调控神经退行性疾病中核突触蛋白病理传播致病性新机理被发现
下一篇： 2025年全国教育政策法治工作会召开